Главной святыней монастыря является статуя Божией Матери Монтсерратской, которая согласно преданию была вырезана апостолом Лукой из черного дерева. А в Испанию эту святыню принес апостол Павел. Небольшой поначалу монастырь в скором времени стали посещать богомольцы и паломники, которые, возвратившись в родные края, рассказывали о чудесах, творимых Пресвятой Богородицей. Слухи об исцелении и получении благодати привлекли сюда еще больше богомольцев и увеличили пожертвования и вклады в обитель. В 718 г., во время очередного набега мавров, епископ и правитель Барселоны скрыли статую Девы Марии в одной из множества пещер, которые вырыты в горах Монтсеррата. В 880 г. святыня была обретена, и в честь этого события здесь была возведена первая часовня.

      Со всех концов Испании сюда потянулись паломники, которых привлекали чудотворные исцеления Девы Марии, а также красота этих мест. С тех пор слава Монтсеррата начала быстро расти. Графы Барселоны, короли Арагона, Наварры и Кастилии тоже не раз приезжали сюда на поклонение и делали в обитель щедрые вклады. Чудотворную статую не обходили своим вниманием кардиналы и римские папы. Вскоре старая часовня оказалась слишком маленькой, и в XII в. в романском стиле была построена новая часовня, от которой до настоящего времени сохранился портал в одной из боковых стен паперти.

      С XIII в. Монтсеррат становится самой почитаемой и самой посещаемой обителью Каталонии и одной из самых известных в христианском мире. Затем поклонение Богоматери Монтсерратской распространяется на восток и в Центральную Европу. Со времени завоевания и с самого начала христианизации Америки деятельность миссионеров была связана с со святыней Монтсеррата, т. к. во второй экспедиции Христофора Колумба представителем Папы Римского был Бернард Боил – бывший насельник монастыря. Когда 11 ноября 1493 г. мореплаватели открыли один из Малых Антильских островов, его назвали в честь